Die Sammlung der NS-Dokumentation umfasst den gesamten Altkreis Moers und bildet die NS-Vergangenheit der Region ab. Die Vielfalt der Archivalien umfasst jegliche Art von Schriftgut, wie Akten der Stadt, des Kreises und der nationalsozialistischen Verfolgungsbehörden (u.a. Gestapo), aber auch Briefe oder andere persönliche Dokumente von Opfern und Tätern.

Andererseits verfügt die NS-Dokumentation über eine kleine historische Zeitungssammlung sowie über audiovisuelle Quellen, wie Fotos bzw. Fotoalben sowie 160 digitalisierten Ton- und Videoaufnahmen von Interviews mit Zeitzeugen. Darunter befinden sich Interviews mit überlebenden Zwangsarbeitenden aus der Ukraine des Moerser Vereins „Erinnern für die Zukunft“. 

Den Schwerpunkt der regionalen Sammlung machen u.a. folgende Themen aus: 

• Der Altkreis Moers während der Weimarer Republik, der NS-Zeit und im Zweiten Weltkrieg 
• Widerstand gegen das NS-Regime im Altkreis Moers
• Verfolgung von Juden und politischen Oppositionellen, Zwangsarbeit, Zwangssterilisierung und Krankenmorde („Euthanasie“)
• Nachkriegszeit und demokratischer Neubeginn im Altkreis Moers
• Lebendige Erinnerungskultur im Altkreis: Gedenktafeln, Stolpersteinverlegungen, Straßen- und Schulumbenennungen, Moerser Widerstandsmahnmal, etc. 
• Didaktische Materialien zu Themen wie Gedenkstättenarbeit, Toleranz, Rassismus, Rechtsextremismus 

Die Sammlung wird stets erweitert, u.a. erhält die NS-Dokumentation Abgaben von Privatpersonen bzw. aus Nachlässen. Der Bestand wächst aber auch durch eigene Forschungen.